近日，中心科研团队在电催化CO₂和硝酸共还原合成尿素领域取得最新进展，相关研究成果“Dynamic Reconstruction of Two-Dimensional Defective Bi Nanosheets for Efficient Electrocatalytic Urea Synthesis”在化学材料领域国际著名期刊《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition, doi: 10.1002/anie.202318589）上发表。

尿素作为农业生产中最重要的氮肥之一，其工业合成通常依赖于能源和资本密集型的Haber-Meiser工艺，即CO₂和NH₃在高温高压下进行热化学偶联，这一过程不仅消耗大量的化石能源，而且导致严重的CO₂排放。因此，探索由可再生能源驱动的新型尿素生产技术是实现社会可持续发展的重要途径。电催化还原CO₂和含氮小分子合成尿素是一条新颖的技术路线。然而，由于C-N偶联反应中间产物之间存在高能量势垒，合理设计和构建具有高活性和选择性的催化剂是高效电化学合成尿素的关键问题。

为此，中心王岩教授和博士后张剑芳等人研究了二维Bi₂Se₃纳米片在电化学还原CO₂和NO₃^-中结构与性能的关系，采用原位表征技术揭示了重构产生富缺陷Bi纳米片的动态演变规律。研究结果表明，具有高晶界（GB）密度的Bi纳米片电催化活性更高，在-0.4Vvs. RHE下的尿素产率为4.6 mmol h^-1 mg_cat.^-1，FE高达32%。理论分析表明，GB位点显著降低了反应中间体*CO和*NH₂的形成能和C-N偶联能垒，使得在富缺陷的Bi催化剂上高效电合成尿素成为可能。

图1超薄Bi₂Se₃纳米片在CO₂和NO₃^-共还原过程中的动态结构演化

图2 电催化合成尿素的性能表征

上述研究全面依托先进能源与环境材料国家国际科技合作基地、清洁能源新材料与技术学科创新引智基地（111计划）、安徽省先进纳米能源材料国际科技合作基地、先进功能材料与器件安徽省重点实验室等国家级、省部级科研平台，相关研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省重点研发计划项目、安徽省自然科学基金、中国博士后基金、中央高校基本科研业务费专项等支持。

文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202318589